Luis Alegre thuộc về các tổ chức chính trị cánh tả khác nhau từ năm 1992. Ông tích cực tham gia phong trào sinh viên chống lại việc hàng hóa của trường đại học của mình từ năm 1999 đến năm 2002. Ông là thành viên của đảng Không gian thay thế, sau đó dẫn đến Anticapitalistas.

Ông phục vụ trong hội đồng điều hành của Quỹ Trung tâm Nghiên cứu Chính trị và Xã hội (Quỹ CEPS). Sau đó, ông trở thành người đứng đầu bộ phận truyền thông trong ban lãnh đạo của Podemos. Sau cuộc bầu cử Nghị viện châu Âu năm 2014, ông được bầu làm điều phối viên của nhóm công tác tổ chức Hội đồng công dân "Yes we can", được tổ chức tại Palacio Vistalegre, nơi ông là một trong năm diễn giả (cùng với Pablo Iglesias, Íñigo Errejón, Juan Carlos Monedero, và Carolina Bescansa) từ các thành viên sáng lập Podemos. Kết thúc đại hội này, Luis Alegre được bầu làm thành viên của Hội đồng Công dân và Giám đốc điều hành nhà nước của đảng.[1][5][7][8]

Vào tháng 2 năm 2015, ông được bầu làm Tổng thư ký của đảng tại Cộng đồng Madrid.[9] Vào tháng 11 năm 2015, ông tuyên bố rằng ông sẽ không nằm trong danh sách các ứng cử viên của Podemos cho cuộc Tổng tuyển cử sắp tới, ông muốn ở lại trường đại học của mình.[9]